10 Şubat 1902’de Harbiye’den mülazım (teğmen) olarak mezun oldu ve Üsküp civarında Preşova’da bulunan bir kıt’aya tayin edildi. 1903’te, kumandanı olan Edirneli Binbaşı Mehmed Ali Beyin kızı Emine Hanımla evlendi. 1905’te Jandarma teşkilatını düzenlemek üzere vazifelendirilen İtalyan Generali Georgi Paşanın yaveri ve tercümanı olarak tayin edildi. Selanik’e gelerek yerleşti. Burada Çocuk Bahçesi adlı haftalık mecmuada yazılar neşretmeye ve padişaha karşı siyasi faaliyetlerde bulunmaya başladı. 1906’da İttihat ve Terakki Cemiyetinin kuruluşunda bir mühim dönüm noktası teşkil eden Osmanlı Hürriyet Cemiyetinin kurucuları arasında yer aldı.
Devlete ve padişaha karşı giriştiği yıkıcı faaliyetleri sebebiyle takibata uğrayınca, 1907’de Paris’e kaçtı. Paris’e vardıktan sonra, Şura-yı Ümmet dergisinde imzasız yazılar neşrederek Parisli Jön Türk çevrelerinde sevinçle karşılandı. Osmanlı Hürriyet Cemiyetiyle Vatan ve Hürriyet Cemiyeti adlı iki kuruluşun Paris’te Ahmed Rıza Beyle yaptıkları müzakereler neticesinde, tek bir adla Terakki ve İttihat ve en son İttihat ve Terakki Cemiyeti halinde birleşmesinde önemli rol aldı.
Meşrutiyetin ilanından önce Rusya yolu ile Kafkasya’ya oradan da İran’a geçti. İttihat ve Terakki'nin hatiplerinden olan Ömer Naci, Van’a geçerek devlet ve padişah aleyhindeki faaliyetlere katıldı. Babıali’nin takibinden kurtulmak için tekrar İran’a döndü. İran Âzerbaycanı’nda bir Türk şehri olan Hoy’da kalmaya karar verdi. Bu şehirde Sırat-ı Müstakim adında bir mecmua çıkaran Mirza Said’le buluştu. Paris’te tahsil görmüş olup oradaki Jön Türklerle münasebet kurmuş olan Mirza Said, Ömer Naci’yi Sırat-ı Müstakim adındaki mektebine müdür yaptı. Bu müdürlüğü sırasında Farsça lisanını ilerletti. Bir taraftan da Âzerbaycan şivesi ile nutuklar verdi.
İran Âzerbaycanı’nda ünlüler arasına girdi. İran’da meydana gelen karışıklıklar üzerine dergisi ve mektebi kapanan Mirza Said’le birlikte çete teşkil ederek dağlara çıktı. Bir müddet çetecilik yaparak dağlarda yaşadılar. Bir gün, İran Şahı’nın kuvvetli bir takip kolu ile çarpışmak zorunda kaldılar. Ömer Naci, birkaç arkadaşı ile birlikte yakalandı. Tutuklanarak Tahran’da hapsedildi.
1908 Temmuz’unda Türkiye’de meşrutiyet ilan edildikten sonra, İttihatçıların araya girmesiyle serbest bırakılan Ömer Naci, Ermeni Taşnak çete reislerinden Aşhan, Murad ve Mirza Said’le birlikte Muş’a geldi. Buradan Erzurum’a giderek İttihat ve Terakki'nin doğuda teşkilatlanması için çalıştı.
Meşrutiyetin duyurulması ve anlatılması için halk kitleleri, gençler, askerler arasında Anadolu ve Rumeli’de yurdun dört bucağında nutuklar, konferanslar, müsamereler, mitingler düzenleyen İttihat ve Terakki hatiplerinin başında yer alan Ömer Naci, Trablusgarb Savaşına gönüllü olarak katıldı. İkinci dönem meşrutiyet meclisinde İttihat ve Terakki Partisi Kırklareli Mebusluğu yaptı. 23 Ocak 1913’te İttihat ve Terakkinin Kamil Paşa hükümetine karşı düzenlediği kanlı Babıali baskınında önemli rolü oldu. Babıali baskınını yapma kararının alındığı toplantılara katıldı. Baskın sırasında ise, baskıncıların en önünde yer aldı. Babıali önünde yaptığı bir konuşma ile o zamanın romanlarına konu oldu.
1916 senesine doğru, İttihat ve Terakki mensupları arasında başta bulunanlara karşı başlayan hareketin içinde yer aldı. İttihat ve Terakkinin başında bulunanlar, ona fena bir muamele yapmaktan çekindiler. Yalnız İstanbul’dan idealine uygun bir vazifeyle uzaklaştırmayı düşündüler. Irak yolu ile tekrar İran içine giderek, oradaki Türkleri ayaklandırma vazifesini verdiler. Aradan birkaç ay geçtikten sonra, Kerkük’te tifüs hastalığından öldü. Orada defnedildi. Mısır Valisi Haydar Beyin teşebbüsüyle Kerkük’te Ömer Naci adına bir anıt yaptırıldı.