Yunanistan Ulusal Tiyatrosu`nun Tiyatro Okulu`nu bitirdi.İlk önemli rolü, 20 yaşında oynadığı Eugene O`Neill`in ``Mourning Becomes Electra`` (``Elektra`ya Yas Yaraşır``) oyunundaki Lavinia`ydı.Unutulmaz kompozisyonlarını ise ``A Streetcar Named Desire`` (``İhtiras Tramvayı``) oyunundaki Blanche ve kocası Jules Dassin`in ``Pote tin kiriyaki`` (1960; ``Pazarları Asla``) filmlerindeki iyi kalpli fahişe rollerinde çizdi.Bu filmdeki rolüyle, 1960 Cannes Film Şenliği`nde en iyi kadın oyuncu ödülünü J. Moreau ile paylaştı.
Ardından, Jules Dassin`in İstanbul`da geçen ``Topkapı`` (1964) filminde rol aldı.1967`deki darbe sırasında yurtdışında bulunan Mercouri Avrupa ve ABD`de Albaylar Cuntası`na karşı muhalefet oluşturmak amacıyla var gücüyle çalışmaya başladı.Sonunda bu etkinlikleri nedeniyle Yunan vatandaşlığından çıkarıldı.1974`te sivil yönetime geçilmesi üzerine ülkesine döndü ve Andreas Papandreu`nun Panhelenik Sosyalist Hareketi`ne (PASOK) katıldı.Aynı yıl kendisine ün kazandıran ``Pazarları Asla`` filminin geçtiği yoksul Pire bölgesinden adaylığını koyduysa da seçimleri kazanamadı.1977`de yapılan seçimleri kazanarak meclise girdi.1981`de PASOK genel seçimleri kazanınca, Papandreu tarafından kültür ve bilimler bakanlığına getirildi.Bu görevdeyken en önemli girişimlerinden biri, İngiliz hükümetini Elgin Mermerleri`ni Yunanistan`a geri vermeye zorlamak oldu.1989`daki hükümet değişikliğiyle bakanlıktan ayrılan Mercouri`nin otobiyografisi ``I Was Born Greek`` (Yunanlı Doğmuşum) başlığıyla 1971`de yayımlandı.Mercori`nin ayrıca 1988`de yayımlanan ``Cuntayla Savaşım`` adlı bir yapıtı vardır. 1994`te, tedavi gördüğü Akciğer kanseri nedeniyle hayatını kaybetti.