1867 senesinde İstanbul’a dönen Suavi, bir taraftan Şehzade Camiinde vazlar veriyor, diğer taraftan Filip Efendinin Muhbir adlı gazetesinde yazarlık yapıyordu. Bir süre sonra devlet aleyhinde şiirler yazmaya başladı. Bu durum, gazetenin kapatılmasına ve Ali Suavi’nin Kastamonu’da ikamete mecbur edilmesine yol açtı. Kastamonu’dayken Mustafa Fazıl Paşanın daveti üzerine kaçıp Paris’e gitti. Paris’te Mustafa Fazıl Paşa ve arkadaşlarıyla yapılan toplantıdan sonra, burada alınan karar üzerine Muhbir Gazetesini çıkarmak için Londra’ya gitti. Gazetenin daha ilk nüshalarından itibaren kararlaştırılmış hedeflerin dışına çıktığı görüldü. Bu yüzden Yeni Osmanlılar ve diğer erkan ile arası bozuldu. Namık Kemal ve Ziya Beyin desteklerini çekmeleri üzerine gazete kapanmak zorunda kaldı.
Londra’da bir İngiliz kızı ile evlenen Ali Suavi, Sultan Abdülaziz’in tahttan indirilmesinden sonra İstanbul’a geri döndü. Sultan İkinci Abdülhamid Hanın mabeyn feriki olan İngiliz Said Paşanın yardımı ile Galatasaray Sultanisine müdür tayin edildi. Kötü idaresi ile mektebi karıştırması, perişan tavırları ve Türk halkının örf ve adetlerine uymayan davranışları yüzünden kısa zaman sonra bu görevden azl edildi. Bu olaydan sonra Abdülhamid Hana ve idaresine düşman kesilen Ali Suavi, Sultan’ı tahttan indirmeye ve yerine beşinci Murad’ı padişah yapmaya karar verdi. Bu konuda İngilizlerin de desteğini sağladı. Bunun için gizli olarak çalışmaya başladı. Etrafına topladığı beş yüz kadar göçmen ile 20 Mayıs’ta Beşinci Murad’ın bulunduğu Çırağan Sarayı’nı basarak, beşinci Murad’ı dışarı çıkardı. Bu sırada yetişen Beşiktaş muhafızı Hasan Paşanın vurduğu bir sopa darbesiyle Ali Suavi, olay yerinde öldü (1878). Yıldız Sarayı civarında bir yere gömüldü. Bugün yeri kaybolmuştur. İngiliz olan karısı Mary, olay gecesi yalıda bulunan belgeleri yaktıktan sonra derhal kendisini bekleyen gemi ile Londra’ya kaçtı (Bkz. Çırağan Vak’ası).
Ali Suavi daima ön safta bulunmak isteyen, övülmeyi seven, yalan söylemekten çekinmeyen ve dostluğuna güvenilmeyen bir kişiliğe sahipti. Onun bu şahsiyetini iyi değerlendiren İngilizler, kendisini istedikleri biçimde yetiştirmişler ve kullanmışlardır. Nitekim o, rejim meselesinde İngiliz parlamentarizmine benzeyen bir meşrutiyet arzusunu daimi olarak dile getiriyordu.
Diğer taraftan klasik medrese tahsili bile görmeyen Suavi, belli çevrelerce muhaddis ve hatta müctehid gibi gösterilmeye çalışılmıştır. Suavi, dinde reform yapmak gerektiğini, hutbenin her milletin kendi dilinde okunmasını ısrarla savunmuştur. Suavi’nin bu fikirleri daha sonra Cemaleddin Efgani adlı yine bir İngiliz ajanı tarafından geliştirilecektir.
Namık Kemal’in Abdülhak Hamid’e gönderdiği bir mektubunda, Ali Suavi hakkında söylediği şu sözler bir hayli düşündürücüdür: “Ali Suavi hiç de senin tahminin gibi bir adam değildi. Bir çehre nümayişine aldanmışsın. Onunla iki sene arkadaşlık ettim. O öyle bir adamdı ki, garazkar ve dünyada misli görülmedik bir şarlatandı. Ben her şeye öyle kolay inanmadığım halde, bana kendini yedi-sekiz dil biliyormuş gibi gösterdi. O kadar cahil, cehaletiyle beraber o kadar mağrurdu. Türkçe üç satır bir şey yazsa, aleme maskara olurdu.”
Ali Suavi’nin bilinen eserleri; Kamus-ül-Ulum vel-Maarif, Ali Paşa’nın Siyaseti, Hukuk-üş-Şevari ve Hive Hanlığı’dır.