Ali Ekrem, Mabeyndeki görevine başladığında 20 yaşındaydı. On sekiz sene bu vazifede çalıştı. 1906’da Kudüs Mutasarrıflığına, Meşrutiyetin ilanından sonra da Beyrut valiliğine tayin edildi. Bu vazifede üç gün bulunduktan sonra istifa etti. 1908 Eylülünde Cezayir-i Bahr-i Sefid (Akdeniz Adaları) valisi oldu. Bir sene sonra görevden alınınca İstanbul’a döndü. 1910’da Darülfünunda Edebiyat Müderrisi oldu. 1912’de tekrar Akdeniz Adaları valiliğine tayin edildi. Balkan Savaşları sırasında Yunanlılara esir düştü ise de esareti kısa sürdü ve İstanbul’a döndü. Tekrar Darülfünun’a müderris oldu. 1919'da edebiyat dersi, Maarif Nazırı tarafından kaldırılınca, Galatasaray Lisesi Edebiyat Öğretmenliğine tayin edildi. Ancak bu vazifeyi kabul etmedi. Said Bey Maarif Nazırı olunca Galatasaray Lisesi Edebiyat Öğretmenliğini kabul etti. 1922’de Yahya Kemal’e vekaleten üçüncü defa Darülfünun'a tayin edildi. Birkaç ay sonra asil olarak ders vermeye başlayan Ali Ekrem, buranın üniversiteye çevrildiği tarihten 1933’e kadar bu vazifede kaldı. Diğer taraftan da Maltepe Askeri Lisesinde edebiyat dersleri veriyordu. Darülfünun'dan ayrıldıktan sonra bu vazifesine devam etti. Ali Ekrem 27 Ağustos 1937’de öldü ve Zincirlikuyu Asri Mezarlığına gömüldü.
Ali Ekrem, daha on yaşında iken şiirler söylemeye başlamıştı. Babası bazı mısralarını düzelterek ona yardımcı oldu. 17-18 yaşlarında iken düzgün manzumeler yazıyordu. İlk neşredilen eseri “Dağ” adlı mensuresidir. Önceleri İlham, sonra da Ayın Nadir takma isimlerini kullandı. Servet-i Fünun'da yazmaya başladıktan sonra asıl şahsiyetine kavuşan Ali Ekrem, bir süre sonra Tevfik Fikret’le aralarında ayrılık çıkınca Servet-i Fünun'u bırakarak Malumat’a geçti.
Ali Ekrem’in dili ihtişamlı olduğu için Türkçülük cereyanına katılmadı. Bazı manzumelerinde tekellüflü (ağır) bir dil kullanmış, tamlamalara bağlı kalmıştı. Dile hakim olan şair, 1908’den sonra hece vezni ile şiirler yazdı ise de bu vezni aruzdaki gibi başarıyla kullanamamıştır. Gerçekleri romantik bir tarzda ifade etmek onun bariz özelliklerindendir.
Ali Ekrem Bolayır’ın başlıca eserleri şunlardır: 1) Zilal-i İlham (1909): 1888-1908 seneleri arasında yazdığı şiirleri içine alan bir eserdir. 2) Kaside-i Askeriye (1908): Namık Kemal’in Hürriyet Kasidesi'ne nazire olarak yazılmış 41 beytlik bir kasidedir. 3) Ana Vatan (1921): Hece vezni ile yazılmış milli duyguyu işleyen şiirlerden meydana gelmiştir. 4) Şiir Demeti (1925): Küçük çocuklar için dini, milli ve eğitici mahiyette şiirlerin yer aldığı bir eserdir. 5) Ruh-ı Kemal (1908), 6) Kırmızı Fesler (1908), 7) Lisan-ı Osmani (1914), 8) Ordunun Defteri (1918), 9) Vicdan Alevleri, 10) Lisan-ı Nazm, 11) Lisan-ı Nesr, 12) Mesalik-i Edebiye, 13) Tair-i İlahi, 14) Barıa, 15) Engel, 16) Sükut, 17) Eğlenirken.
