Ali Bey, Türk tiyatrosunun kurulmasında büyük gayret ve çaba harcamıştır. Başta tiyatro olmak üzere mizah ve seyahat edebiyatı alanlarında eser vermiştir. Tanzimat’tan sonra çıkarılan ilk mizah mecmuası Diyojen’de yayınlanan yazıları, Türk mizah edebiyatının o devirdeki en güzel örnekleri olarak kabul edilir. Tiyatroları genelde komedi türündedir. Tiyatro dili bakımından Ahmed Vefik Paşanın izindedir. Ondan farklı olarak, özellikle halk konuşmalarına yaklaşmış, günlük konuşmalardan ve Türk dilini renklendiren pek çok klişe ve deyimlerden de faydalanmıştır.
Ali Beyin eserlerinden bazıları şunlardır: 1) Kokana Yatıyor yahut Madam Uykuda: (Tek perdelik komedi 1870), 2) Tosun Ağa (Üç perdelik komedi, 1870), 3) Ayyar Hamza (1871), 4) Müsafir-i İstiskal (Tek perdelik komedi, 1871), 5) Geveze Berber (İki perdelik komedi, 1873), 6) Gavo Minar ve Şürekası (Üç perdelik komedi (1889), 7) Evlenmek İster Bir Adam (Tercüme roman 1897), 8) Lehcet-ül-Hakayık (Mizah sözlüğü, 1897), 9) Seyahat Jurnali (Hindistan gezisine ait notlar, 1897), 10) Seyyareler (Mizahi hikaye 1897).