Bir maden mühendisi olan Lebrun, Nancy Lisesi ve Politeknik Okul`da ve Ulusal Madencilik Yüksekokulu`nda öğrenim gördü. 1900`de Lorraine milletvekili, 1920`de senatör, 1931`de de senato başkanı seçildi. Aynı dönemde sömürgeler bakanı (1911-1913,1913-1914), savaş bakanı (1913), abluka ve kurtarılmış bölgeler bakanı (1917-1919) olarak da görev yaptı.
Ilımlı bir muhafazakar olan Lebrun 10 Mayıs 1932`de cumhurbaşkanı seçildi.Bunun başlıca nedeni, tüm hiziplerin üzerinde uzlaşabildiği bir aday olmasıydı. Arabulucu ve birlik simgesi olarak hem sağ, hem de sol hükümetlere kolayca uyum sağladı. Bakanların atanması ya da hükümet politikaları üzerinde siyasi nüfuzunu pek ender kullandı. 15 Nisan 1939`da yeniden cumhurbaşkanı seçildi.
II. Dünya Savaşı sırasında, Fransa`nın durumu kötüleşince Lebrun hükümetin Almanya ile ateşkes imzalanmasına yol açan Haziran 1940 kararlarına uydu.Ama kendi tercihi bir sürgün hükümetinin başına geçmekti. Temmuzda, Vichy`de Mareşal Philippe Petain`in devlet başkanı olmasını sağlayan anayasa değişikliklerine de razı oldu. Grenoble yakınında Vizille`e çekildi. Daha sonra Almanlar tarafından Tirol`de Itter`de hapsedildi (1943-1944). Alman işgali sona erdikten sonra General Charles de Gaulle`ü geçici hükümetin başı olarak kabul etmekle siyasi kariyerine de son vermiş oldu. Otobiyografisi ``Temoignageda (1945; Tanıkılık) başından geçen karmaşık olaylara açıklık getirmeye çalıştı.
